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接觸角遲滯時氣~液界面張力的溫度敏感性對液滴蒸發過程的影響——引言

來源:物理學報 瀏覽 60 次 發布時間:2023-12-31

 固體表面上液滴的蒸發過程不僅在日常生活中隨處可見,而且在涂覆工藝、焊接技術、油墨印刷、DNA分析等工業和醫學領域也有廣泛應用。掌控液滴在固體基底上的運動特性對于加快微電子元件冷卻速率、提高噴涂質量及提升醫療診斷準確性等諸多實際應用至關重要。


 近年來的研究表明,液滴蒸發過程的動態特性與固體表面溫度、液體性質、固體材質和環境條件密切相關。除此之外,存在于實際表面上的接觸角遲滯也是影響液滴運動的重要因素。理論上講,對于任意一個理想表面,都可以由Young方程,cosθY=(σsg?σls)/σlg,唯一地確定其表面上所附著液滴的接觸角。但實際上很難通過實驗來測出這一角度,因為附著液滴在固體表面上的接觸角值并不唯一,而是在相對穩定的兩個角度之間變化,這種現象被稱為接觸角遲滯。其中上限和下限分別為前進接觸角θa和后退接觸角θr,二者的差值為遲滯角Δθ.對于接觸角遲滯,Neumann和Good認為接觸角遲滯現象歸因于表面粗糙、化學異質性和亞穩表面能量態,而Eral等則發現表面變形、液體吸附和滯留、潤濕時分子重排和相互擴散也是影響接觸角遲滯的重要因素。


 目前,已有實驗研究了液滴蒸發過程中接觸角遲滯的影響。Yu等通過在自組裝分子層上微液滴的蒸發實驗,發現蒸發模式的轉變源于接觸角遲滯的存在。Li等發現接觸線釘扎與接觸角遲滯有關,而接觸線釘扎是咖啡環沉積形成的必要條件,接觸角遲滯直接影響液滴蒸發模式,從而影響沉積模式,液滴長時間附著在固體表面是由接觸角遲滯引起的。Trybala等通過實驗探究了含無機納米顆粒的懸浮液的固著液滴在三種不同潤濕性基材(PE,PTFE和硅片)上的蒸發動力學行為,指出當未達到靜態后退接觸角時,三種表面上的液滴蒸發過程包括定接觸線(CCR)和定接觸角(CCA)兩個階段,或僅呈現CCR階段;與純水蒸發的普遍特征相比,在所使用基底上觀察到了良好一致性,僅前進接觸角和后退接觸角數值有差異。Kulinich和Farzaneh觀察了具有相同接觸角(≥150°)、不同鈍化程度的超疏水聚合物表面上的蒸發模式,發現在高遲滯表面上液滴蒸發遵循CCR模式,而在低遲滯表面上則遵循CCA模式;固著水滴的蒸發行為不是由高接觸角決定,而是受潤濕滯后(或后退接觸角)控制。Lin等實驗研究了6種不同表面粗糙度的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)基底上水滴蒸發的動力學行為,同樣發現當壁面粗糙度增加時,從CCR模式向CCA模式的轉變延遲,后退接觸角也減小。Kuznetsov等研究了不同粗糙度的銅表面上蒸餾水的蒸發特性,發現液滴接觸半徑和釘扎持續時間隨粗糙度增加而增大,可通過改變基底粗糙度來控制液滴的鋪展過程。

 關于液滴蒸發過程的理論研究,通常針對接觸線動力學的不同階段建立不同的數學模型進行描述。其中,Semenov等通過建立CCR和CCA模型描述接觸角遲滯條件下固著液滴蒸發過程的兩個階段:在CCR模型中,假設液滴為球形,接觸半徑始終等于其初始值L0,僅研究接觸角的演化;在CCA模型中,接觸角被設定為常數并等于θr,僅研究接觸半徑的演化,即從L0減小到幾乎為零。雖然分開描述這兩個階段可以清晰得到各階段的運動特征,但卻不能捕捉從CCR過渡到CCA時的重要動態特征,因此不能全面刻畫液滴蒸發過程的運動學特征。此外,還有學者利用潤滑近似理論研究液滴在加熱表面的動力學過程。Karapetsas等通過將接觸線速度和動態接觸角與平衡接觸角之間的差耦合成一個關系式來模擬接觸線運動,并引入不同界面張力對溫度的敏感性,研究了非等溫傾斜固體基底上液滴的二維動力學,證明了溫度引起的平衡接觸角變化會引起復雜的動力學過程。Ye等進一步研究了均勻加熱基底上固著液滴蒸發時的動力學特性,分析了氣~液、固~氣和固~液界面張力溫度敏感性對壁面潤濕性對液滴動態特性的影響,表明通過改變固~氣界面張力溫度敏感系數調控處于蒸發狀態下的液滴運動更加有效。此外,葉學民等研究了不同加熱條件下溫度影響壁面潤濕性及鋪展過程的內部機理,發現隨溫度梯度增大,液滴所受Marangoni效應增強,從而加快液滴向低溫區的鋪展速率。


 上述實驗研究表明,接觸角遲滯是影響液滴蒸發動力學特征的重要因素。針對不同階段建立的不同蒸發模型易忽略過渡階段間的重要動態過程,且模型不具有整體性,而基于潤滑理論建立的已有模型雖能描述整個液滴蒸發過程,但考慮的均為理想表面,未涉及接觸角遲滯對實際表面上液滴潤濕性的影響,因此也不能完整刻畫液滴的實際蒸發動力學特征。此外,在加熱表面上的液滴界面張力受溫度影響,但至今尚未有能夠準確測量固~液、固~氣界面張力的可靠方法,同時固~液、固~氣界面張力溫度敏感性系數也不易調控,一般采用氣~液界面張力的溫度敏感性描述壁面潤濕性對液滴運動特性的影響。為此,本文依據相關實驗結果,通過引入接觸角遲滯模型,基于潤滑理論和滑移邊界條件建立二維液滴厚度的演化方程,采用數值計算方法模擬液滴蒸發全過程的動力學特征,分析接觸角遲滯對接觸角、接觸線位置和移動速度、蒸干時間等典型特征量的影響,闡明接觸角遲滯影響液滴蒸發動態過程的內在機理,并分析考慮接觸角遲滯時氣~液界面張力的溫度敏感性對液滴蒸發過程的影響。