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水面上單分子層膜通過磷脂光控開關實現可逆光學控制——結論、致謝！
來源：上海謂載(zai) 瀏覽 1085 次 發(fa)布時間:2020-11-22
結論
我們在(zai)此報告VSFG測(ce)量(liang)，以(yi)研(yan)究純光(guang)開關脂(zhi)質(zhi)DT Azo-5P以(yi)及該光(guang)開關脂(zhi)質(zhi)與(yu)(yu)傳(chuan)統脂(zhi)質(zhi)DPPC的(de)(de)(de)混合(he)物的(de)(de)(de)單層(ceng)分(fen)子結構。 DT-Azo-5P在(zai)順(shun)式狀(zhuang)態(tai)下(xia)的(de)(de)(de)單分(fen)子膜的(de)(de)(de)壓(ya)力高(gao)于(yu)50 A2/分(fen)子，但在(zai)烷基(ji)鏈中的(de)(de)(de)順(shun)序(xu)較(jiao)低。 由(you)于(yu)偶氮苯偶極(ji)子與(yu)(yu)水的(de)(de)(de)相互作用，界面上較(jiao)強的(de)(de)(de)靜(jing)電(dian)相互作用，順(shun)式狀(zhuang)態(tai)也(ye)表(biao)現出較(jiao)低的(de)(de)(de)信號，并且具(ju)有較(jiao)大的(de)(de)(de)足跡，從(cong)而(er)產生較(jiao)大的(de)(de)(de)壓(ya)力，這(zhe)可能導致脂(zhi)質(zhi)尾(wei)部形(xing)成環。 順(shun)式狀(zhuang)態(tai)下(xia)脂(zhi)質(zhi)下(xia)面的(de)(de)(de)水的(de)(de)(de)較(jiao)弱VSFG信號表(biao)明，在(zai)這(zhe)種情況下(xia)，偶氮苯部分(fen)與(yu)(yu)水接觸，部分(fen)減少(shao)了脂(zhi)質(zhi)頭(tou)基(ji)負電(dian)荷的(de)(de)(de)影(ying)響。 為了與(yu)(yu)水接觸，尾(wei)巴必須形(xing)成一個環，導致更高(gao)的(de)(de)(de)無序(xu)度。
對于脂質(zhi)混合(he)物，光開關狀(zhuang)態的影響(xiang)明(ming)顯表(biao)現在(zai)(zai)表(biao)面壓(ya)力(li)的變(bian)化中，但(dan)DT偶氮-5P順式(shi)和(he)反式(shi)狀(zhuang)態之(zhi)間(jian)的分子水平(ping)差異不(bu)(bu)太明(ming)顯。 然而，在(zai)(zai)高(gao)密度(du)和(he)高(gao)壓(ya)下，CD3和(he)CD2拉伸模(mo)(mo)式(shi)的振幅(fu)(fu)表(biao)現出(chu)與直覺相反的行為。 與高(gao)壓(ya)狀(zhuang)態相比，在(zai)(zai)低壓(ya)狀(zhuang)態下，跨狀(zhuang)態下，CD3模(mo)(mo)式(shi)的振幅(fu)(fu)更大，而CD2模(mo)(mo)式(shi)的振幅(fu)(fu)更小。 對于DPPC的純層，較高(gao)的壓(ya)力(li)總是(shi)導致(zhi)CH3對稱拉伸模(mo)(mo)式(shi)的較高(gao)信號(hao)和(he)CH2模(mo)(mo)式(shi)的較低信號(hao)。 顯然，光開關的存在(zai)(zai)以不(bu)(bu)同的方式(shi)影響(xiang)DPPC脂質(zhi)尾(wei)部(bu)的結構(gou)，這僅僅是(shi)因為壓(ya)力(li)的變(bian)化。
附錄
為(wei)了(le)(le)(le)證明外差效(xiao)應是信(xin)號增(zeng)強的(de)(de)(de)原因，我們(men)(men)(men)測(ce)量(liang)了(le)(le)(le)DPPC和(he)DT Azo-5P混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)的(de)(de)(de)VSFG光(guang)譜。 為(wei)了(le)(le)(le)分子(zi)特異性，我們(men)(men)(men)在本實驗中使用了(le)(le)(le)d75 DPPC，并檢查了(le)(le)(le)CD振(zhen)(zhen)(zhen)動區。 作(zuo)為(wei)參考(kao)樣品，我們(men)(men)(men)使用正常DPPC（未(wei)稀釋(shi)）和(he)d75 DPPC的(de)(de)(de)混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)。 換句話說，我們(men)(men)(men)將(jiang)d75 DPPC和(he)DT Azo-5P的(de)(de)(de)不同(tong)混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)與d75 DPPC和(he)DPPC的(de)(de)(de)混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)（未(wei)稀釋(shi)）進行(xing)比較。 摩爾d75 DPPC/DT偶氮(dan)-5P比等于摩爾d75 DPPC/DPPC（未(wei)稀釋(shi)）比。 我們(men)(men)(men)總是用同(tong)樣的(de)(de)(de)方法制備單層膜，這樣每個分子(zi)的(de)(de)(de)面(mian)積(ji)是 ～ 35?2（凝聚相(xiang)(xiang)）。 對于混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)中存(cun)在的(de)(de)(de)DPPC或DT偶氮(dan)-5P的(de)(de)(de)不同(tong)部分，d75 DPPC的(de)(de)(de)VSFG光(guang)譜結果(guo)如(ru)圖(tu)(tu)9 a和(he)b部分所示。 正如(ru)對d75 DPPC/DPPC（未(wei)稀釋(shi)）混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)（圖(tu)(tu)9a）的(de)(de)(de)預期，VSFG信(xin)號隨著(zhu)層中正常DPPC分數(shu)(shu)的(de)(de)(de)增(zeng)加大(da)(da)致呈(cheng)二次方減(jian)小。 在這種(zhong)情況下(xia)，非共振(zhen)(zhen)(zhen)項很小，因此信(xin)號由方程1（ISFG）最后(hou)一行(xing)中的(de)(de)(de)最后(hou)一項控制 ∞ χ*R（2）χR（2）IVISIR）。 對于含(han)DT Azo-5P的(de)(de)(de)混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)，效(xiao)果(guo)截然不同(tong)。 背(bei)景隨著(zhu)DT Azo-5P量(liang)的(de)(de)(de)增(zeng)加而增(zeng)加，背(bei)景頂部的(de)(de)(de)信(xin)號大(da)(da)小大(da)(da)致不變，盡管d75 DPPC量(liang)從下(xia)到上減(jian)少。 通過用上述模型擬合(he)(he)數(shu)(shu)據，我們(men)(men)(men)可以提取信(xin)號的(de)(de)(de)非共振(zhen)(zhen)(zhen)和(he)共振(zhen)(zhen)(zhen)貢獻。 共振(zhen)(zhen)(zhen)貢獻，作(zuo)為(wei)CD振(zhen)(zhen)(zhen)幅(fu)之和(he)，如(ru)圖(tu)(tu)9c所示，作(zuo)為(wei)混(hun)合(he)(he)物(wu)(wu)(wu)中存(cun)在的(de)(de)(de)分數(shu)(shu)d75 DPPC的(de)(de)(de)函數(shu)(shu)。 顯然，對于兩(liang)個樣本，振(zhen)(zhen)(zhen)幅(fu)隨著(zhu)d75 DPPC的(de)(de)(de)分數(shu)(shu)線性增(zeng)加，并且兩(liang)條曲線相(xiang)(xiang)互重(zhong)疊。 因此，具有(you)(you)強NR信(xin)號的(de)(de)(de)分子(zi)的(de)(de)(de)存(cun)在僅(jin)影(ying)響非共振(zhen)(zhen)(zhen)部分，但有(you)(you)趣的(de)(de)(de)是，它放大(da)(da)了(le)(le)(le)相(xiang)(xiang)鄰分子(zi)的(de)(de)(de)信(xin)號。
作者信息
通訊作者*電子郵件： bonn@amolf.nl.
致謝
這(zhe)項(xiang)工作(zuo)是“材料(liao)研(yan)究(jiu)基(ji)金會(hui)（FOM）”研(yan)究(jiu)項(xiang)目的一部分，該項(xiang)目由“荷蘭材料(liao)研(yan)究(jiu)基(ji)金會(hui)（NWO）”資助(zhu)。
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水面上單分子層膜通過磷脂光控開關實現可逆光學控制——摘要、介紹